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加氫催化劑,羰化合成催化劑,煤制乙二醇催化劑

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中科院大連化物所發現可替代貴金屬的加氫催化劑

瀏覽次數: 日期:2019-01-11
中科院大連化物所發現可替代貴金屬的加氫催化劑

中科院大連化物所發現可替代貴金屬的加氫催化劑


近日,中科(ke)院大連化物所孫劍研(yan)(yan)究團隊發現(xian)了一種可替代貴金屬金或(huo)銀的銅(tong)催(cui)(cui)化劑,在催(cui)(cui)化加氫(qing)反應(ying)中表(biao)現(xian)出與(yu)(yu)傳統銅(tong)催(cui)(cui)化劑完全(quan)不同,而與(yu)(yu)金或(huo)銀接近的性能(neng)。相(xiang)關研(yan)(yan)究成(cheng)果發表(biao)于12月22日出版(ban)的《科(ke)學-進展》上。
 
原子(zi)的外(wai)圍(wei)電(dian)(dian)子(zi)結構(gou)常(chang)常(chang)會決定(ding)金(jin)(jin)屬(shu)(shu)的化(hua)學(xue)(xue)性(xing)質,金(jin)(jin)、銀(yin)等貴金(jin)(jin)屬(shu)(shu)電(dian)(dian)子(zi)結構(gou)穩定(ding),因(yin)此(ci)一般條件(jian)下不(bu)易與其(qi)他(ta)化(hua)學(xue)(xue)物質發生化(hua)學(xue)(xue)反(fan)應(ying),表現出(chu)較高的催(cui)化(hua)活(huo)性(xing),同時還具有耐高溫(wen)、抗氧化(hua)、耐腐蝕等綜合(he)優良特性(xing),成為最重要的催(cui)化(hua)劑材料。由于(yu)其(qi)價格(ge)昂(ang)貴,限(xian)制了實際的應(ying)用(yong)。與金(jin)(jin)、銀(yin)相比,同族(zu)的非貴金(jin)(jin)屬(shu)(shu)銅(tong)(tong)(tong)更易獲得且價格(ge)便宜,但是銅(tong)(tong)(tong)金(jin)(jin)屬(shu)(shu)也更容易失去外(wai)圍(wei)電(dian)(dian)子(zi),在催(cui)化(hua)反(fan)應(ying)中更易被氧化(hua)——金(jin)(jin)屬(shu)(shu)銅(tong)(tong)(tong)在氧化(hua)或加氫(qing)等催(cui)化(hua)反(fan)應(ying)中常(chang)表現出(chu)銅(tong)(tong)(tong)零價和一價共存(cun)的化(hua)學(xue)(xue)態,因(yin)此(ci)銅(tong)(tong)(tong)催(cui)化(hua)劑化(hua)學(xue)(xue)性(xing)質并不(bu)穩定(ding)。
 
為提高銅催(cui)化劑的(de)(de)穩定性,研究團隊通過“高能等離子體流轟擊”的(de)(de)方法(fa),改變銅的(de)(de)外圍(wei)電子結構,使銅表現出貴金屬金和銀(yin)的(de)(de)特性,在(zai)催(cui)化反應(ying)中保持0價態,進而可以替代金、銀(yin)催(cui)化劑。
 
研究(jiu)人(ren)員(yuan)以草酸(suan)(suan)二甲酯催化(hua)(hua)加(jia)氫的(de)(de)多步(bu)串聯(lian)過(guo)程為探針反(fan)(fan)應(ying),研究(jiu)發現由高(gao)能轟擊(ji)產生的(de)(de)銅納米顆粒在(zai)反(fan)(fan)應(ying)過(guo)程中可(ke)被鎖定在(zai)金屬態,在(zai)相(xiang)當寬(kuan)的(de)(de)反(fan)(fan)應(ying)溫度(du)范圍內(230-290oC),酯加(jia)氫反(fan)(fan)應(ying)都被穩定在(zai)了(le)熱力學(xue)不利(li)但(dan)附加(jia)值(zhi)卻極(ji)高(gao)的(de)(de)初步(bu)加(jia)氫產物乙(yi)醇(chun)酸(suan)(suan)甲酯,其(qi)選擇(ze)性最高(gao)達87%,這與貴金屬金或銀的(de)(de)催化(hua)(hua)性能極(ji)其(qi)類似。該結果也顛覆了(le)銅催化(hua)(hua)劑利(li)于發生深度(du)加(jia)氫反(fan)(fan)應(ying)而生成(cheng)乙(yi)二醇(chun)和乙(yi)醇(chun)等(deng)醇(chun)類化(hua)(hua)合物的(de)(de)傳統認知(zhi)。
 
DFT理(li)論計算同時表明,在(zai)只有(you)零價(jia)金(jin)屬(shu)銅活性位存在(zai)的(de)(de)條件下,酯(zhi)加(jia)氫(qing)可被控制(zhi)在(zai)生成(cheng)初加(jia)氫(qing)產(chan)物的(de)(de)階段,而(er)避(bi)免像傳統銅催化(hua)劑一樣過度加(jia)氫(qing)。本項研究工作為(wei)調節金(jin)屬(shu)加(jia)氫(qing)能力,設計貴金(jin)屬(shu)替代的(de)(de)催化(hua)劑提供(gong)了全新的(de)(de)策略。