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加氫催化劑,羰化合成催化劑,煤制乙二醇催化劑

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高效加氫脫氧催化反應新機制

瀏覽次數: 日期:2018-10-25
高效加(jia)氫脫氧(yang)催化(hua)反應新機制


高效加氫脫氧催化反應新機制


單(dan)原子(zi)(zi)催(cui)(cui)化(hua)(hua)劑(ji)(SAC)由于(yu)(yu)其特殊的(de)結構,以及在(zai)諸(zhu)多反應(ying)中呈現出優(you)(you)異于(yu)(yu)常規納米催(cui)(cui)化(hua)(hua)劑(ji)的(de)活性、選擇性和(he)(he)穩定性,在(zai)短(duan)時間(jian)(jian)內迅(xun)速(su)成為(wei)催(cui)(cui)化(hua)(hua)領(ling)域的(de)研究(jiu)前沿。然而,由于(yu)(yu)催(cui)(cui)化(hua)(hua)位點以及反應(ying)機(ji)制(zhi)難(nan)以直(zhi)接表征(zheng),因(yin)而催(cui)(cui)化(hua)(hua)劑(ji)的(de)進一步優(you)(you)化(hua)(hua)以及新型催(cui)(cui)化(hua)(hua)劑(ji)的(de)設計仍存在(zai)巨大的(de)挑(tiao)戰(zhan)。同時,由于(yu)(yu)催(cui)(cui)化(hua)(hua)反應(ying)中心往(wang)往(wang)不局限于(yu)(yu)襯底所負(fu)載的(de)活性單(dan)原子(zi)(zi)上,襯底和(he)(he)單(dan)原子(zi)(zi)間(jian)(jian)的(de)界面效(xiao)應(ying)往(wang)往(wang)也(ye)能誘導催(cui)(cui)化(hua)(hua)反應(ying)的(de)發生(sheng),因(yin)此對于(yu)(yu)“單(dan)原子(zi)(zi)催(cui)(cui)化(hua)(hua)”這一概念也(ye)存在(zai)爭(zheng)議。

近(jin)期,東(dong)南大學(xue)物(wu)理學(xue)院(yuan)王(wang)金蘭教(jiao)授(shou)課題組提(ti)出(chu)了一種(zhong)(zhong)基于二維MoS2表面負載金屬單原子-硫空位(wei)界面模(mo)型(xing),這種(zhong)(zhong)新模(mo)型(xing)可(ke)以大幅度降(jiang)低(di)加氫去氧反(fan)應過程(cheng)中(zhong)決速步(bu)驟的反(fan)應勢壘(lei),進而有效增(zeng)加催化(hua)劑反(fan)應活性以及選擇性。

金(jin)(jin)屬單(dan)原子(zi)-硫(liu)(liu)空(kong)(kong)位(wei)界(jie)(jie)面(mian)(mian)模型形成機(ji)制:1)Co原子(zi)與MoS2表面(mian)(mian)或邊界(jie)(jie)硫(liu)(liu)原子(zi)之(zhi)間的(de)(de)(de)強相互(hu)作(zuo)用(yong)保(bao)證了催(cui)化(hua)(hua)劑的(de)(de)(de)穩定(ding)性; 2)Co原子(zi)能(neng)夠(gou)有效(xiao)(xiao)活(huo)化(hua)(hua)H-H鍵,促進了Co原子(zi)周邊硫(liu)(liu)空(kong)(kong)缺的(de)(de)(de)形成。熱力學和(he)動力學計算表明(ming),MoS2催(cui)化(hua)(hua)劑以(yi)及(ji)傳統制備(bei)的(de)(de)(de)Co-MoS2催(cui)化(hua)(hua)機(ji)制主要是邊界(jie)(jie)硫(liu)(liu)空(kong)(kong)位(wei)催(cui)化(hua)(hua)機(ji)制,往(wang)往(wang)需要克(ke)服較(jiao)高的(de)(de)(de)勢壘。而金(jin)(jin)屬單(dan)原子(zi)-硫(liu)(liu)空(kong)(kong)位(wei)的(de)(de)(de)界(jie)(jie)面(mian)(mian)模型大幅度降低了加氫(qing)(qing)去氧(HDO)反(fan)應(ying)中的(de)(de)(de)三個決速步驟,即(ji)C-O斷裂、加氫(qing)(qing)勢壘以(yi)及(ji)催(cui)化(hua)(hua)位(wei)點的(de)(de)(de)再生,最(zui)終可(ke)以(yi)使得HDO反(fan)應(ying)可(ke)以(yi)在較(jiao)低溫度下進行(xing)。這種新(xin)型金(jin)(jin)屬單(dan)原子(zi)-空(kong)(kong)缺界(jie)(jie)面(mian)(mian)催(cui)化(hua)(hua)模型在微(wei)觀上揭示了HDO實驗的(de)(de)(de)反(fan)應(ying)機(ji)制,為新(xin)型高效(xiao)(xiao)催(cui)化(hua)(hua)劑的(de)(de)(de)設(she)計提供了新(xin)思(si)路(lu)。同時,界(jie)(jie)面(mian)(mian)效(xiao)(xiao)應(ying)也表明(ming)襯(chen)底在催(cui)化(hua)(hua)反(fan)應(ying)中的(de)(de)(de)重要作(zuo)用(yong),而非單(dan)純“單(dan)原子(zi)”金(jin)(jin)屬位(wei)點的(de)(de)(de)催(cui)化(hua)(hua)反(fan)應(ying)。