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加氫催化劑,羰化合成催化劑,煤制乙二醇催化劑

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單原子Ru——高效喹啉選擇性加氫催化劑

瀏覽次數: 日期:2018-09-26
單原子Ru——高效喹啉選擇性加氫催化劑


單原子Ru——高效喹啉選擇性加氫催化劑


單(dan)原子(zi)(zi)(zi)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)劑,實現了原子(zi)(zi)(zi)最(zui)大(da)程度地利用(yong),具有(you)極(ji)其(qi)優越(yue)的(de)(de)(de)(de)(de)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)反應活性(xing)以(yi)及產物選擇性(xing)。被認為是連接多(duo)相(xiang)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)與(yu)均相(xiang)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)的(de)(de)(de)(de)(de)橋梁。通常(chang),單(dan)原子(zi)(zi)(zi)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)劑中(zhong)的(de)(de)(de)(de)(de)配(pei)體與(yu)金(jin)(jin)屬(shu)的(de)(de)(de)(de)(de)配(pei)位(wei)數、金(jin)(jin)屬(shu)在(zai)載體上的(de)(de)(de)(de)(de)分布形態以(yi)及金(jin)(jin)屬(shu)與(yu)載體之間的(de)(de)(de)(de)(de)相(xiang)互(hu)作(zuo)(zuo)用(yong),都會極(ji)大(da)地影響(xiang)著催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)劑的(de)(de)(de)(de)(de)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)活性(xing)。而且,金(jin)(jin)屬(shu)原子(zi)(zi)(zi)與(yu)載體之間相(xiang)互(hu)作(zuo)(zuo)用(yong)的(de)(de)(de)(de)(de)強(qiang)弱(ruo)也極(ji)大(da)地影響(xiang)著單(dan)原子(zi)(zi)(zi)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)劑的(de)(de)(de)(de)(de)穩(wen)定性(xing)。所以(yi),設計合成對于(yu)金(jin)(jin)屬(shu)原子(zi)(zi)(zi)具有(you)良好(hao)限(xian)域效果的(de)(de)(de)(de)(de)載體是發展制備單(dan)原子(zi)(zi)(zi)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)劑的(de)(de)(de)(de)(de)有(you)效方法(fa)之一。

近日,中(zhong)國(guo)科學技(ji)術大學的(de)吳宇恩老(lao)師與清華(hua)大學的(de)李亞棟老(lao)師共同在美國(guo)化(hua)學會志(zhi)JACS上(shang)發表了(le)以單原子(zi)Ru作為(wei)高效喹(kui)啉選擇性加氫的(de)文(wen)章。單原子(zi)Ru催化(hua)劑(ji)的(de)制(zhi)備過程(cheng)體(ti)(ti)現了(le)控制(zhi)合(he)成的(de)思(si)想。Ru3+與MOF骨架中(zhong)-NH2形成強的(de)配位鍵(jian)(jian)是該載體(ti)(ti)可(ke)以穩定Ru原子(zi)的(de)關(guan)鍵(jian)(jian)所在。

這篇文章中,作者(zhe)使用(yong)(氨基(ji))對苯(ben)二甲酸與ZrCl4,原(yuan)位(wei)加(jia)入RuCl3,成功制備(bei)了(le)RuCl3/UIO-66,以(yi)及(ji)RuCl3/UIO-66-NH2,因Ru與氨基(ji)的(de)孤對電子(zi)(zi)的(de)配位(wei)能力強,所制備(bei)的(de)RuCl3/UIO-66-NH2,催(cui)化(hua)(hua)劑中Ru以(yi)單(dan)(dan)原(yuan)子(zi)(zi)形式(shi)存在。Ar氣氛下熱解(jie)之后,UIO-66-NH2的(de)骨架轉(zhuan)化(hua)(hua)為(wei)多(duo)孔碳,保持了(le)八面(mian)體(ti)形貌(mao),Ru原(yuan)子(zi)(zi)仍然(ran)未發生(sheng)聚集,為(wei)單(dan)(dan)原(yuan)子(zi)(zi)形態(tai)。而RuCl3/UIO-66 在熱解(jie)過程中,Ru原(yuan)子(zi)(zi)發生(sheng)聚集,生(sheng)成Ru的(de)納米簇(cu)。再通過HF刻蝕的(de)方式(shi)將熱解(jie)過程形成的(de)ZrO2納米粒子(zi)(zi)除去,得到(dao)最終Ru NCs/C 以(yi)及(ji)Ru SAs/N-C催(cui)化(hua)(hua)劑,Ru的(de)負載量分別為(wei)0.35wt%以(yi)及(ji)0.30wt%。

筆者認(ren)為:該工作的(de)亮點在(zai)于(yu)利(li)用“MOF-熱解-HF”的(de)制備方(fang)法,成(cheng)功開發出(chu)Ru SAs/N-C單原子(zi)催(cui)化劑(ji)。并且(qie)催(cui)化劑(ji)在(zai)喹啉選擇性加氫反應中表現(xian)出(chu)高(gao)選擇性、高(gao)穩定性。

但(dan)是(shi):

1)HF處(chu)理(li)前(qian)后,金(jin)屬Ru是否有流(liu)失?

2)文中并未(wei)對催化活性位點進行詳盡的表征與說明。

3)在反應過程中,Ru SAs是如何起到(dao)催(cui)化活性作用(yong)的?是否(fou)與(氮摻雜的)碳材(cai)料基(ji)底有(you)協同作用(yong)?

4)如果再能輔以理論計算,得到催(cui)化劑對于(yu)反應物(wu)、底物(wu)、副產物(wu)的吸附和脫(tuo)附的能量高低就更完(wan)美了。

總而(er)言之,本工(gong)作還是為(wei)單原子催化(hua)劑(ji)的(de)(de)制備提(ti)供了不(bu)(bu)錯(cuo)的(de)(de)思(si)路。眾所周知(zhi),MOF材料合成所需的(de)(de)配體具(ju)有極大(da)的(de)(de)可(ke)調變(bian)空間,通過設計合成不(bu)(bu)同官能團功(gong)能化(hua)的(de)(de)配體,可(ke)以有無限(xian)的(de)(de)發揮(hui)空間。